В 1846 появился труд Буняковского, принесший ему всемирную известность, — «Основания математической теории вероятностей» (в дальнейшем книга не переиздавалась, несмотря на большую популярность). Этот обширный трактат, кроме теории, заключал в себе и историю возникновения и развития теория вероятностей; в нём впервые сведено вместе всё то, что было разработано в этой области трудами известных математиков, начиная с Паскаля и Ферма, даны объяснения относительно новых решений самых трудных и запутанных вопросов, указано много практических приложений теории вероятностей, например, к вопросу о средней продолжительности жизни людей, к определению достоверности свидетельств и преданий, к вспомогательным кассам и страховым учреждениям, к определению погрешностей при наблюдениях, к вопросам судебного дела, к вычислению вероятностных потерь в войске и т. д. Форма «Оснований математической теории вероятностей» отличались такой удобопонятностью и изяществом, что Гаусс и Биенеме выучились русскому языку по этому сочинению.
